理工學(xué)院化學(xué)專業(yè)本科生以第一作者身份在《美國化學(xué)會志》發(fā)表論文
近日，香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院張明建教授團(tuán)隊(duì)在低溫合成高鎳正極材料領(lǐng)域取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Tandem Topotactic Reactions for Low-Temperature Synthesis of Ni-Rich Layered Oxide Cathodes without Anti-site Defect”為題，發(fā)表于國際頂級期刊《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society），團(tuán)隊(duì)本科畢業(yè)生王宏昊為論文的單獨(dú)第一作者。
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文章下載鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c08560?
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一、期刊介紹
Journal of the American Chemical Society（J. Am. Chem. Soc.，簡稱JACS）是美國化學(xué)會（American Chemical Society，ACS）主辦的旗艦期刊，創(chuàng)刊于1879年，是化學(xué)、材料領(lǐng)域歷史最悠久、最具影響力的學(xué)術(shù)期刊之一。該刊物發(fā)表涵蓋化學(xué)所有子領(lǐng)域的原創(chuàng)性研究，包括有機(jī)化學(xué)、無機(jī)化學(xué)、物理化學(xué)、化學(xué)生物學(xué)、材料化學(xué)、催化、分析化學(xué)等，同時也接受交叉學(xué)科（如化學(xué)與生物、化學(xué)與物理、化學(xué)與工程等結(jié)合）的高質(zhì)量研究。JACS的最新影響因子為15.6（17/239）。
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二、研究背景
隨著電動汽車的快速發(fā)展，高能量密度、低成本的鋰離子電池需求不斷增長。高鎳層狀氧化物正極材料（LiNixCoyMnzO2，x>0.6）因其高比容量和高能量密度而備受關(guān)注。然而，傳統(tǒng)的固相合成方法需在高溫（>700°C）和長時間氧氣氣氛下煅燒，不僅能耗高（占正極生產(chǎn)能耗的80%以上），還會引發(fā)結(jié)構(gòu)破壞，如NiO6八面體分解、層狀結(jié)構(gòu)坍塌以及鋰源揮發(fā)。這些問題需要高溫驅(qū)動力才能重構(gòu)有序?qū)訝罱Y(jié)構(gòu)，但同時易造成顆粒粗化、氧損失和電化學(xué)性能劣化。為此，研究者嘗試?yán)猛負(fù)浞磻?yīng)保持層狀骨架，實(shí)現(xiàn)溫和條件下的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。盡管已有離子交換等拓?fù)浞椒?yàn)證了可行性，但常伴隨高壓環(huán)境、鹽殘留及難以精確插鋰等問題，限制了規(guī)模化應(yīng)用。因此，探索在低溫下實(shí)現(xiàn)高鎳正極材料高效合成，對于降低能耗、提升性能和推動產(chǎn)業(yè)化具有重要意義。
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三、研究內(nèi)容
本研究提出了一條雙步串聯(lián)拓?fù)浞磻?yīng)路線，用于在低溫條件下合成Ni富集層狀氧化物正極。具體而言，首先將Ni0.83Co0.05Mn0.12(OH)2前驅(qū)體在溫和氧化條件下部分脫質(zhì)子，轉(zhuǎn)化為結(jié)構(gòu)上更接近目標(biāo)產(chǎn)物的Ni0.83Co0.05Mn0.12OOH中間體，從而避免了傳統(tǒng)高溫下的分解-重構(gòu)過程。隨后，通過固相H+/Li+交換實(shí)現(xiàn)低溫（150°C）拓?fù)淝朵嚕苯荧@得層狀結(jié)構(gòu)的LiNi0.83Co0.05Mn0.12O2。
圖1 串聯(lián)拓?fù)浞磻?yīng)機(jī)制示意圖
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圖2 拓?fù)浞磻?yīng)機(jī)制設(shè)計(jì)圖、密度泛函計(jì)算、中子衍射Rietveld精修以及高分辨透射電鏡
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溫度分辨X-射線衍射和同步輻射X-射線對分布函數(shù)揭示了反應(yīng)過程中長程與短程結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律，證明該路線在整個過程中保持了層狀骨架，顯著降低了合成能壘并抑制了Li/Ni反位缺陷。所得材料在經(jīng)過短時間退火后，兼具優(yōu)異的電化學(xué)性能和循環(huán)穩(wěn)定性（500圈保持率約80%），同時能耗較傳統(tǒng)方法減少約74%，并帶來顯著的成本優(yōu)勢。該工作不僅提出了一種低能耗、高性能的Ni富集正極合成方法，也為產(chǎn)業(yè)化規(guī)模生產(chǎn)提供了新的思路。
圖3 溫度分辨X-射線衍射，原位同步輻射X-射線對分布函數(shù)和拓?fù)浜铣傻南嘧儥C(jī)制示意圖
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圖4 硬X-射線吸收譜，軟X-射線吸收譜，X-射線光電子能譜和近表面Ni價態(tài)分析
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圖5 低溫拓?fù)浜铣傻娜N高鎳正極與傳統(tǒng)方法合成高鎳正極的電化學(xué)性能對比
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四、結(jié)果展望
展望未來，串聯(lián)拓?fù)洳呗圆粌H有望推廣至其他高鎳體系，還可擴(kuò)展至不同類型的層狀過渡金屬氧化物，如富錳、富鈷以及多元摻雜體系，從而推動多樣化高能量密度正極材料的開發(fā)。這一方法在實(shí)現(xiàn)低溫合成、減少能耗和降低碳排放方面具有獨(dú)特優(yōu)勢，為綠色可持續(xù)的電池產(chǎn)業(yè)鏈提供了新的思路。未來若能將該策略與前驅(qū)體設(shè)計(jì)、界面調(diào)控、摻雜改性等手段結(jié)合，有望實(shí)現(xiàn)電化學(xué)性能與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的協(xié)同提升，加速從實(shí)驗(yàn)室走向產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用，為下一代高性能、低碳足跡的儲能技術(shù)發(fā)展奠定基礎(chǔ)。
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五、作者簡介
本文第一作者為香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院本科生王宏昊，于2025年7月畢業(yè)，目前在美國攻讀研究生。其他參與者包括理工學(xué)院本科生白云叢、劉子安、王浩、張慈航。論文的通訊作者為香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院張明建教授、北京航空航天大學(xué)劉翔教授。
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通訊作者：張明建教授
張明建，香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院助理教授。當(dāng)前研究方向?yàn)槟芰哭D(zhuǎn)換與存儲材料的構(gòu)效關(guān)系研究，特別是基于同步輻射、中子、透射電鏡等多光源多模原位無損表征技術(shù)研究鋰/鈉離子電池正極材料在制備和工況下的構(gòu)效關(guān)系。共發(fā)表SCI論文100余篇，其中以通訊或第一作者身份在Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等國際期刊發(fā)表SCI收錄文章30余篇，Google Scholar引用6000余次，H index為46。
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通訊作者：劉翔教授
劉翔，北京航空航天大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃首席青年科學(xué)家。他于中山大學(xué)和香港大學(xué)分別獲得碩士、博士學(xué)位，并在清華大學(xué)和美國Argonne國家實(shí)驗(yàn)室從事博士后研究。2022年加入北京航空航天大學(xué)，擔(dān)任固態(tài)能源材料和電池安全實(shí)驗(yàn)室負(fù)責(zé)人。長期致力于電池安全和全固態(tài)鋰離子電池研究，發(fā)表學(xué)術(shù)論文80余篇，引用超9000次，研究成果被美國能源部等機(jī)構(gòu)報(bào)道。
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供稿 | 張明建教授團(tuán)隊(duì)
